2016年，龙政璇在《仙剑奇侠传3》舞台剧饰演俏皮可爱的唐雪见 ，同年，在古装魔幻喜剧《大仙衙门》中饰演贾佩兰而被观众认知，正式走向电视荧屏。同年，主演《虐心爱情故事》系列全屏电影之《禁爱》 。

2017年主演“后青春”时代影视剧《一粒红尘》，出演时尚设计师“徐晚来”一角。